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半导体所等在转角双层MoS2的moiré声子方面取得重要进展

2018-08-23

基于二维材料的范德瓦尔斯异质结(vdWHs)可以通过化学气相沉积(CVD)或者干/湿转移法制备。它们通常具有明显且高质量的二维界面,为研究界面相关的性质提供了一个优质平台。另外,vdWHs中子系统成分、样品厚度、以及界面旋转角的多样选择也为操控它们的光学和电学性质提供了更多自由度。其中,由于单层过渡金属硫族化合物(TMDs)为直接带隙半导体,基于TMDsvdWHs在光电子学应用中受到了重点关注。在vdWHs中,具有相近晶格常数的子系统以一定的旋转角度堆垛,在界面处将形成moiré图案。相应地,界面处的层间耦合作用也表现出moiré图案,对vdWHs子系统的电子能带结构和电子-电子相互作用施加周期性势场的调制,使vdWHs表现出一系列新奇物理现象:转角双层石墨烯中形成moiré能带;TMDs异质结中层间激子态受到moiré周期势的调制产生moiré激子。同时,vdWHsmoiré图案还会对子系统以及vdWHs本身的声子、电子-声子耦合以及声子-声子相互作用产生影响。对vdWHs中晶格动力学以及声子性质进行研究为调控声子相关的性质提供了可能。比如,在hBN/WSe2中,采用与WSe2光学跃迁匹配的激光可共振激发hBN原本光学禁戒的声子;通过共振拉曼散射可激发转角多层石墨烯子系统中的层间剪切模式[Nat.Commun.5:5309(2014)];在MoS2/石墨烯异质结中观察到MoS2子系统的剪切模以及vdWHs的层间呼吸模式[ACS Nano 11:11714 (2017)]

当两个相同的单层以一定的旋转角度堆垛时将形成转角双层二维材料(tBL)。与采用多种二维材料堆垛的vdWHs不同,tBL的晶格结构可能是公度的,即存在严格的晶体学超晶格,晶格常数依赖于旋转角度。由于声子折叠效应,在tBL的拉曼光谱中理应观察到一系列折叠的声学和光学声子模式。同时,moiré图案将在两个单层子系统中引入一个周期势场,形成moiré超晶格,从而产生相应的折叠声子模式。这些模式受到moiré周期势的调制,类比moiré能带和moiré激子,可将其定义为moiré声子。moiré超晶格的周期等于或者小于晶体学超晶格的周期。转角双层TMD作为研究vdWHs基本性质最简单的模型,可用于研究vdWHs中晶格动力学行为。但到目前为止,在转角双层TMD中,晶体学超晶格相关的声子以及与moiré超晶格相关的声子都没有相关的报道,哪种声子将在拉曼光谱中起主导作用尚未清楚。

最近,谭平恒研究组与北京大学刘开辉研究员、哈尔滨工业大学胡平安教授以及中国人民大学季威教授合作,以CVD生长和湿法转移的转角双层MoS2为模型,利用拉曼光谱和密度泛函理论计算对转角双层TMD材料中的声子性质进行了系统的研究,并获得了重大进展。他们根据实验成果,提出了moiré声子的概念。moiré声子是由于在转角双层MoS2中,moiré图案所产生的周期势场可以调控单层MoS2子系统中的声子模式,使得由单层MoS2中非布里渊区中心的声子可以折叠到转角双层MoS2布里渊区中心,并在拉曼光谱中可以观察到这些声子对应的新拉曼模式,且其频率依赖于旋转角度。有意思的是,晶体学超晶格所对应的折叠声子并未在拉曼光谱中观察到。在转角双层MoS2中,由于两单层MoS2层间相互作用比较弱,利用moiré声子随旋转角度变化的频率可映射得到单层MoS2对应声子支的真实色散曲线。另外,他们还通过密度泛函理论计算研究了moiré声子的晶格动力学行为,moiré图案图案形状的层间相互作用通过局域原子所处的环境作用于moiré声子,使其原子振动在纳米尺度呈现一定的图案分布,这为调控声子的动力学行为提供了可能。同时,他们还通过改变激发光能量,发现转角双层MoS2moiré声子相关拉曼模式在激发光能量靠近单层MoS2C激子时共振增强,即该类拉曼模式的激发来源于与C激子相关的共振拉曼效应。

该项研究成果于近期在线发表在美国化学会学术刊物ACS Nano(pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b05006)。林妙玲博士生和谭青海博士为该论文的共同第一作者,谭平恒研究员为该论文的通信作者。这项成果可以推广到其它转角双层二维材料和由不同二维晶体材料堆垛而成的二维异质结,对于理解二维异质结材料的拉曼光谱、moiré声子、晶格动力学、激子效应以及层间耦合作用等具有重要意义。

1:转角双层MoS2的拉曼光谱以及由moiré声子频率映射得到的声子色散曲线 (doi:10.1021/acsnano.8b05006).



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